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胡劲松课题组揭示碳基纳米催化剂电催化还原二氧化碳的活性机制
2020-03-01 | 编辑:lidan | 【 】【打印】【关闭

  利用可再生能源在温和可控的条件下电催化还原转化二氧化碳为有用燃料和化学品是能源化学的重要前沿,具有广阔的应用前景。其核心挑战是开发高性能二氧化碳还原反应(CO2RR)的电催化剂,提高目标产物产率和实现高选择性。 

  最近,在国家自然科学基金委、科技部和188金宝搏官网注册的支持下胡劲松课题组在氮掺杂碳类CO2RR催化机制研究方面取得重要进展,发展了显著提高其性能的新策略。氮掺杂碳基纳米材料作为廉价非金属CO2RR催化剂备受关注,但因其结构复杂,难以精确控制,导致对其催化活性位点的认识仍存在较大争议,催化性能也亟待大幅提升。利用结构明确的小分子作为模型催化剂是明晰其催化机制的有效手段,但小分子自身的催化活性低,实验误差大,难以给出可信结果。研究人员发现将含氮小分子模型催化剂(酞菁(Pc)和四苯基卟啉(TPP),图a与超小钴纳米晶(图b,c结合,可以显著提升其催化CO2RR选择性(法拉第效率,图d)和活性(电流密度,图e)(-0.9 V下分别提升1847倍)。这种放大效应使利用模型小分子揭示氮掺杂碳类材料的催化机制成为可能。实验结果与理论计算表明CO2RR优先发生在吡啶氮而不是吡咯氮上(图f-h);而且金属态钴可以显著降低吡啶氮上CO2RR决速步骤的能垒,从而提升其催化性能(图i)。电化学实验进一步证实含吡啶氮的酞菁分子催化CO2RR的活性和选择性都比只含吡咯氮的卟啉分子在相同氮含量下高出数倍(图j)。这些结果揭示了氮掺杂碳类催化剂中吡啶型氮碳位点电催化还原CO2性能明显高于吡咯氮掺杂碳位点,并且通过调控吡啶型氮碳位点电子结构可以显著提升其催化活性与选择性。该研究工作为合理设计高效、低成本CO2RR碳基电催化剂提供了有益的参考,相关结果发表于德国应用化学(Angew. Chem. Int. Ed.2020, Doi: 10.1002/anie.201916520),并被选为VIP论文。论文第一作者是博士生何超。 

 

  分子纳米结构与纳米技术院重点实验室 

  202031       

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